Мері Віллі Грейс Мур народилася 5 грудня 1898 року в невеликому містечку Дель-Ріо в штаті Теннессі в сім'ї Річарда Лоусона Мура і Джейн Мур. Коли Грейс була ще дитиною її сім'я переїхала в місто Джелліко, де вона закінчила середню школу, а потім вступила до коледжу в Нашвіллі. Після його закінчення Мур перебралася до Вашингтона, а потім в Нью-Йорк де почалася її музична кар'єра.
Її бродвейський дебют відбувся в 1920 році в мюзиклі Джерома Керна «Хітчі-Ку», з Реймондом Гічкоком в головній ролі. В 1922 і 1923 році Грейс з'явилася в двох серіях музичного ревю Ірвінга Берліна в театрі Мюзік-бокс.
7 лютого 1928 року відбувся оперний дебют Грейс в Метрополітен-опера в ролі Міммі в «Богемі» Джакомо Пуччіні. З цієї ж роллю у вересні того ж року вона з'явилася в паризькому Опера-Комік, а в 1935 — в лондонському Ковент-Гардені. Протягом шістнадцяти сезонів роботи в Метрополітен-опера вона співала в декількох італійських і французьких операх, а також виконувала головні ролі в таких операх як «Тоска», «Манон» і «Луїза». Роль в «Луїзі» була для Мур найулюбленішою і саме вона вважається найбільш значущою в її музичній кар'єрі.
В 1930 році Грейс дебютувала в кіно, виконавши роль шведської оперної співачки Єнні Лінд у фільмі «Мораль леді». В тому ж році вона з'явилася разом з оперним співаком Лоуренсом Тіббеттом в екранізації оперети «Новий місяць». В 1934 році Мур підписала контракт зі студією «Columbia Pictures», на якому знялася в шести фільмах. В 1935 році за роль в фільмі «Одна ніч кохання» вона була номінована на премію «Оскар» за кращу жіночу роль. Її остання поява в кіно відбулася в 1939 році у спрощеній екранізації оперети Гюстава Шарпантье «Луїза».
В червні 1931 року Грейс вийшла заміж за іспанського кіноактора Валентіна Пареро.
У 1935 році Грейс була нагороджена золотою медаллю Товариства мистецтв і наук за значні досягнення в розважальному кіно. В 1936 році король Данії вручив їй національну медаль «Ingenito et Arti», а в 1939 році вона стала кавалером Ордена Почесного легіону.
Під час Другої світової війни Грейс брала участь в програмі «USO», розважаючи американські війська закордоном.
Грейс Мур загинула в авіакатастрофі 26 січня 1947 року в аеропорту Копенгагена «Каструп» у віці 48 років. Серед інших жертв — спадкоємець шведського престолу принц Густав Адольф.
