Гері Мур вчився грати на гітарі з 8 років. Першим інструментом була акустична гітара, а вже у 14 років у Гері з'явилась якісна, професійна гітара. Попри те, що Гері Мур був шульгою, він добре оволодів грою на стандартній «правосторонній» гітарі. Як і більшість своїх однолітків, він захоплювався музикою Елвіса Преслі та Бітлз. Після того, як він відвідав концерти Джимі Гендрікса та John Mayall's Bluesbreakers, молодий музикант вподобав стиль блюз-рок.
Найбільший вплив на Гері Мура справив Пітер Грін з гурту Fleetwood Mac, який допоміг йому майстерно оволодіти грою на гітарі. У 1995 Гері Мур випустив платівку Blues for Greeny, яку він присвятив своєму «музичному» батькові, і яка включала в себе лише композиції, написані Пітером Гріном. Для запису платівки Гері Мур використав інструмент, який належав Пітеру Гріну. Гітару Мур взяв у музиканта в оренду, а згодом він навіть викупив її, аби, за словами Пітера Гріна, у неї був «гідний дім».
Першим музичним гуртом, у якому грав гітарист, був шкільний гурт Granny's Intentions. Далі, у 1968 році, Гері Мур стає учасником блюз-гурту Skid Row (Філ Лайнотт— вокал, Брендан Шилдс— бас, Ноел Бріджмен— ударник).
В молодому віці музика Гері Мура була варіацією на тему Джеффа Бека, але в середині 1970-х під впливом Карлоса Сантани Мур знайшов свій власний стиль, пронизливий та ліричний, що ідеально підходив до стилю хард-н-хеві, який тільки зароджувався.
Після того, як Лайнотт перейшов до Thin Lizzy, гурт записав два альбоми. Гері Мур заснував фольк-гурт Dr. Strangely Strange, після якого в 1973 році він створює групу Gary Moore Band (Френк Бойлен— бас, Пірс Келі— ударник).
У січні 1974 року Філ Лайнотт запросив Мура до Thin Lizzy на місце Еріка Бела, проте через 4 місяці гітарист пішов до Colosseum II Джона Хайсмена, де записав три альбоми (на платівках 1976 та 1977 записані і його вокальні партії). В січні-травні 1977 Гері Мур працював в Thin Lizzy, потім знову перейшов до Colosseum II, в серпні 1978 року знову повернувся у Thin Lizzy, а через рік залишив гурт, випустивши сольний сингл «Parisienne Walkways» (UK-8), що мав шаленний успіх. У 1979—1980 роках Мур працював в складі американського хард-рок гурту G-FORCE (Тоні Ньютон— вокал, Віллі Ді— бас, Марк Носіфф— ударник, Ian Gillian Band), з яким записав однойменний диск.
У жовтні 1982 р. музикант підписав сольний контракт з компанією «Virgin Records» та запросив до складу гурту визнаних майстрів хард-рока— ударника Єна Пейса, басиста Нейла Мюррея, клавішника Дона Ейрі та вокаліста Чарлі Хуна. Гурт випустив альбом «Corridors Of Power» (UK-30/US-149). Попри те, що більшість із майстрів, яких Мур запросив до гурту, полюбляли жорстку готичну форму хард-рока, музика Гері Мура вийшла неагресивною та комерційно успішною. Альбоми 1984 та 1985 років посіли в Англії 12-е місце, а альбом 1987-го року — восьме. На жаль, мелодійний стиль Гері Мура хард-н-хеві не вирізнявся якимось новаторством чи енергетикою. Та все ж це була високоякісна музика, яку записали зірки світового рока.
В 1990 році Гері Мур випустив свій найуспішніший альбом «Still Got The Blues» (UK-13/US-83), до запису якого були залучені Альберт Кінг, Альберт Коллінз та Єн Тейлор. Композиції цього альбому були записані у стилі хеві-блюз. У цьому ж стилі гітарист продовжив працювати майже 7 років. Також цікавими були альбом «After Hours» (UK-4/US-145), концертний диск, збірка, спільний альбом ВВМ «Around The Next Dream» (з Джеком Брюсом та Джинджером Бейкером, в найкращих традиціях CREAM) та посвята Пітеру Гріну - «Blues for Greeny» (UK-14).
У 1997 з'явився новий студійний альбом «Dark Days In Paradise», який привів до шаленого обурення давніх шанувальників музиканта. Мур досить гідно виступив в амплуа вокаліста, змістивши гітару на другий план. Стилістично альбом нагадує творчість Карлоса Сантани та Еріка Клептона, але є більш еклектичним. В цілому, незвичайні пишні аранжування надають альбому деякого шарму, проте для більшості слухачів це був поворот музиканта до естрадної, а значить, комерційної музики.
Альбом «A Different Beat», що вийшов у 1999 році, був записаний у стилі електронного блюз-рока, оскільки в той період Гері Мур вдався до експериментів з електронним звуком. Поєднання пронизливої соло гітари та жорсткого брейкбіта можна оцінювати двояко: або як спробу знайти щось нове та свіже, або як загравання перед молоддю. Альбоми музиканта, записані у 1997 та 1999 роках, залишаються доволі суперечливими та невивченими. Вони не стали подіями в британській електронній музиці, хоча й заслуговують на визнання.
В 2004 році вийшов диск «Power of the Blues», на якому всі треки були новими, але зіграними в старому, притаманному Гері Муру, стилі блюз-рока.
У жовтні 2010 року Гері Мур провів своє турне Україною. 7 жовтня він дав концерт у Національному палаці мистецтв «Україна» в Києві, 8 жовтня - в Палаці спорту в Харкові, 9 жовтня - у Виставковому комплексі «Метеор» в Дніпропетровську та 12 жовтня - в Палаці спорту в Одесі.
