Жерар Баррей народився 2 листопада 1931 року в Тулузі на півдні Франції. Батько — інженер-конструктор, мати — філолог. Після розлучення батьків чотирирічний Жерар разом з матір'ю переїхав до бабусі у місто Монтобан (департамент Тарн і Гаронна), де і пройшло його дитинство та юність. В молодості Жерар захоплювався джазом, грав у регбі, займався боксом і фехтуванням. Захопившись у 15 років джазом, почав брати уроки гри на фортепіано і разом з приятелями організував квартет «Гарячий монтобанський клуб».
За порадою матері, яка до того часу стала акушеркою та очолила міську акушерську клініку, Жерар вступив на медичний факультет Тулузького університету. Помітивши інтерес майбутнього лікаря до театру професор консерваторії Тулузи Камілл Рікар, порадив йому їхати до Париж. Він дав рекомендаційний лист до одного зі своїх друзів, відомого актора Ноеля Роквера. У 1952 році, пройшовши стажування у Роквера, Баррей вступив на курс Рене Симона. У вільний від навчання час він грав джаз у паризьких клубах і кабаре, складав пісні і виконував їх дуетом з однокурсником Сержем Руссо, який писав тексти. На столичній сцені Жерар дебютував у виставах «Віяло леді Віндермір» та «Діти Едуара». Закінчивши курси та отримавши диплом актора, Жерар змінив прізвище на Баррей і став грати в одному з театрів Парижа. Потім молодого актора призвали на службу в армію: перший рік Жерар служив ад'ютантом-водієм штабного офіцера, а другий рік служби провів у Алжирі.
Повернувшись з армії в Париж, Баррей записав невелику пластинку своїх пісень на слова Руссо. Потім молодий актор, за допомогою зірки театру і кіно Едвіж Фейер, отримав в театрі Сари Бернар головну роль у виставі за п'єсою Жана Кокто «Двоголовий орел». Незабаром почав зніматися у фільмі «Капітан Фракасс» в ролі герцога Валломбреза. Ці роботи принесли Баррею перший успіх і звернули на нього увагу братів-продюсерів Шарля і Раймона Бордері. Вони запросили Жерара зіграти у фільмі режисера Бернара Бордері (сина Раймона) «Три мушкетери». Передбачалося, що Барре буде грати Атоса, але після перших кінопроб батько і син Бордері прийняли рішення призначити актора на роль Д'Артаньяна. Після феноменального успіху картини Баррей зіграв ще одного відважного гасконця — шевальє де Пардайана — у фільмах того ж режисера: «Шевальє де Пардайан» (1962) і «Сміливіше, Пардайан!» (1964). До середини 60-х років Баррей став визнаною зіркою фільмів «плаща і шпаги» — другим після легендарного Жана Маре.
З часом інтерес французького глядача до костюмно-авантюрних фільмів, популярних у 1960-х, впав. Баррею довелося грати сучасних героїв, заслуживши навіть на деякий час репутацію "французького «Джеймса Бонда». Відносно успішно він знявся в ролі поліцейського комісара Сан Антоніо в двох екранізаціях детективно-іронічних творів письменника Фредеріка Дару, який згодом став близьким другом Жерара.
Також він зіграв у двох не дуже успішних шпигунських стрічках, військово-пригодницькому фільмі «Полум'я над Адріатикою», у комедії Мішеля Девіля «Ніжні акули» та в автобіографічній картині Клода Беррі «Татове кіно». У 1969 році Джерард Баррей був спів-продюсером сучасного трилера. У «Свідку» молода героїня Сесіль (Клод Жад) стала свідком вбивства і потрапила в еротичну атмосферу загадкової людини (Жерар Баррей). Це була його перша сучасна і дуже тіньова роль. Це був його останній успіх і його остання велика роль. Свого колишнього успіху Баррей повторити вже не зміг. Поступово він відійшов на другий план. Сам Жерар з жалем визнавав, що йому не вистачило ні амбіцій, ні марнославства, необхідних у світі кіно.
Продовжуючи, час від часу грати в театрі, Баррей у складі театральної трупи побував на гастролях у Гваделупі, куди і незабаром переїхав разом з родиною. У культурному центрі міста Пуент-а-Пітр Баррей керував театральним курсом. Через три роки Баррей повернувся в Європу і оселився в Іспанії, продовжуючи зрідка зніматися в невеликих ролях в кіно і на телебаченні.
Баррей — автор повісті «Герой любові» та кількох оповідань. В кінці січня 2010 року наказом Міністерства культури Франції актор Жерар Баррей був нагороджений Орденом Мистецтв та літератури.
