Луїс Бунюель народився 22 лютого 1900 року в містечку Каланда автономної області в Арагоні (Іспанія). Луїс був найстаршим з семи дітей у сім'ї. Його батько Леонардо Бунюель брав участь в Іспансько-американській війні, а потім, оселившись на Кубі, відкрив магазин і зробив собі статок. 1899 року Куба здобула незалежність, і Бунюель-старший продав свою частку в бізнесі й повернувся до Іспанії, де купив маєток і одружився з місцевою дівчиною Марією Портолес, яка була на двадцять п'ять років молодшою за нього. Коли Луїсові було чотири місяці, Бунюелі переїхали до Сарагоси, але часто відвідували село й пізніше. За спогадами режисера, селяни в селі страждали від бідності й суворого клімату, а «Середні віки тривали [там] до Першої світової війни».
У Сарагосі Бунюель відвідував єзуїтську школу Колежіо дель Сальвадор. Сувора дисципліна і релігійна освіта справили на майбутнього режисера колосальний вплив, на все життя зробивши його лютим супротивником католицької церкви. 1917 року він полишив домівку і вступив до Мадридського університету. Спочатку вивчав агрономію, потім — природну історію (його вчителем був видатний ентомолог Ігнасіо Болівар), а в підсумку здобув ступінь у галузі мистецтв. Під час навчання в Мадриді Бунюель тісно зійшовся з богемним колом Студентської резиденції. Познайомився з Федеріко Гарсіа Лоркою та Сальвадором Далі, які стали його близькими друзями. У студентські роки Бунюель багато займався спортом — боксом, метанням списа і армрестлінгом — і пишався своєю прекрасною фізичною формою.
У 1924 році закінчив університет. За рік до того помер його батько. 1925 року Бунюель прибув до Парижа.
У Парижі обійняв посаду секретаря Еухеніо д'Орса в Міжнародному інституті інтелектуального співробітництва (культурній організації, створеній при Лізі націй). 1926 року подорожував до Амстердама: завдяки знайомству з піаністом Рікардо Віньєсом йому дісталася посада художника-постановника опери Мануеля де Фальї «Балаганчик майстра Педро» в Голландії.
У Парижі Бунюель, за власними словами, роздобув посвідчення журналіста і ходив у кіно до трьох разів на день. 1926 року вступив до кіношколи знаменитого французького режисера Жана Епштейна. У двох фільмах Епштейна — «Мопра» і «Падіння будинку Ашерів» — Луїс був асистентом режисера (також працював у Маріо Нальпа над «Сиреною тропіків» з Жозефіною Бейкер у головній ролі). Бунюель і Епштейн розійшлися після того, як останній запропонував своєму асистентові попрацювати з Абелем Ґансом, який був зайнятий зніманням «Наполеона». Бунюель відповів, що йому зовсім не подобається стиль Ґанса, а ображений Епштейн назвав його ідіотом. Тоді ж Бунюель почав публікуватися в мадридській «Газета Літераріа» і паризькій «Кайє д'Ар»; він писав як рецензії, так і теоретичні статті про кіно. Разом з письменником Рамоном Гомесом де ла Серною написав сценарій «Капрічос», що складався з шести новел, який повинен був стати першим фільмом Бунюеля-режисера. Ця постановка не відбулася, а бюджет «Капрічос» згодом використали для знімання «Андалузького пса». Від 1928 року молодий кінематографіст став співпрацювати з мадридським кіноклубом, який заснував письменник Ернесто Хіменес Кабальєро (видавець «Газета Літераріа») і відвідувачами якого були Гомес де ла Серна, Гарсія Лорка та інші іспанські інтелектуали: він посилав туди фільми й приїжджав читати лекції.
Першим фільмом Бунюеля-режисера стала шістнадцятихвилинна короткометражна картина «Андалузький пес». Бунюель і Далі працювали над сценарієм у будинку останнього у Фігерасі в січні — лютому 1929 року. Оператор Альбер Дюверже і виконавець головної ролі П'єр Батчефф були знайомі Бунюелю по роботі у фільмах Епштейна. Крім Батчеффа і Сімони Марей майже всі ролі зіграли непрофесіонали. Бунюель описав роботу над сценарієм так: «За обопільною згодою ми дотримувалися простого правила: не зупинятися на тому, що вимагало чисто раціональних, психологічних або культурних пояснень. Відкрити шлях до ірраціонального. Брали тільки те, що вражало нас, незалежно від змісту». За словами режисера, такий фільм не підлягав жодному тлумаченню, за винятком психоаналітичного. «Андалузький пес» складався з декількох викладених послідовно епізодів, що одночасно показані як елементи єдиного наративу, але не мають жодного зв'язку між собою. Цей ефект посилювався використанням титрів, які нібито з'єднують епізоди (наприклад, «Вісім років по тому»). У найпершому епізоді фільму чоловік (його зіграв Бунюель) бритвою розрізав око жінці. Цю сцену вважають однією з найбільш шокуючих в історії світового кінематографу. В інших сценах фігурують зокрема відрубана рука, діра в долоні, крізь яку лізуть мурашки, чоловік, який переслідує жінку, але до нього прив'язані рояль, мертвий осел і два священики, і наполовину закопані в пісок тіла коханців. Прем'єру фільму 6 червня 1929 року в паризькому кінотеатрі Studio 28 відвідали найвідоміші діячі мистецтв того часу, зокрема Пікассо, Ле Корбюзьє і Кокто. Далі й Бунюель домоглися одночасно скандальної слави і визнання серед колег. Після прем'єри їх формально прийняли в групу сюрреалістів, яку очолював поет Андре Бретон.
У листопаді 1929 року французький меценат віконт Шарль де Ноай замовив Далі й Бунюелю продовження «Андалузького пса». Де Ноай очікував, що новий фільм буде такий само завдовжки, але сценарій — за згодою де Ноая — поступово виріс до годинного фільму. У зніманні фільму Далі вже не брав участі, і питання про його внесок в підсумкову версію фільму залишається предметом суперечок. Бунюель стверджував, що написав сценарій сам. Гвінн Едвардс приходить до висновку, що Бунюель відкинув або переробив усі пропозиції Далі. Цей погляд довго превалював; 1981 року Петр Крал висунув припущення про те, що вплив Далі був більшим, ніж вважали раніше, зокрема, саме його перу належать сцени з сексуальним підтекстом, які увійшли до фільму. З Кралем згоден Пол Гаммонд. «Золотий вік» починається документальною сценою з двома скорпіонами, які жалять один одного, і повідомленням про те, що хвіст скорпіона складається з п'яти сегментів і жала. Фільм побудований так само: він складається з шести історій, остання з яких, за задумом, відіграє роль жала. У ній Бунюель перефразував «120 днів Содому» маркіза де Сада, зобразивши розпусника графа де Бланжи з дотриманням традиційної іконографії Христа. Після кількох приватних показів «Золотого віку» 28 листопада 1930 року почалися регулярні сеанси в кінотеатрі «Студіо 28». 3 грудня у фоє кінотеатру увірвалися члени правих організацій «Ліга патріотів» і «Антисемітська ліга». Вони облили чорнилом екран, розкидали димові бомби й розгромили виставку картин сюрреалістів у фоє кінотеатру. У наступні дні праві газети закликали до заборони фільму. 5 грудня префектура зажадала від власника кінотеатру виключення з фільму одного з епізодів, 10 грудня цензор заборонив показ, 12 грудня влада конфіскувала два з трьох існуючих примірників плівки. Всі ці події відбулися без участі самого Бунюеля, оскільки в листопаді 1930 року він виїхав до Голлівуда на запрошення студії «Metro-Goldwyn-Mayer» і повернувся лише 1 квітня наступного року. З творчої точки зору поїздка виявилася безрезультатною. Тим часом де Ноай отримав назад плівки «Золотого віку», але до кінця життя заперечував проти демонстрації фільму. Наступного разу «Золотий вік» публічно показали тільки в 1980 році.
1932 року в групі сюрреалістів стався розкол через комуністичні переконання частини членів. Луї Арагон, член французької компартії, заявив про вихід з групи, його приклад підтримали Бунюель, Жорж Садуль і П'єр Унік. Питання про те, чи вступав Бунюель формально в Комуністичну партію Іспанії, залишається неясним. Сам режисер заперечував членство, хоча й був багаторічним прихильником ідей комунізму. Роман Губерн і Пол Гаммонд вважають, що приблизно в 1931 році Бунюель вступив у партію. Зокрема, вони посилаються на те, що інші діячі комуністичного руху в розмовах і листуванні, які дійшли до істориків, називали Луїса «товаришем» — як члена партії.